В молодости Анкосс провел много времени в Парижской Национальной Библиотеке за изучением Каббалы, Таро, магии, алхимии и работ Элифаса Леви. Псевдоним "Папюс", который Анкосс взял впоследствии, был заимствован из "Нуктемерона Аполлония Тианского" Элифаса Леви (опубликованного как приложение к его книге "Догматы и ритуалы высшей магии") и означал "врач". Папюс прославился прежде всего как автор более 400 статей и 25 книг по магии, Каббале и Таро. Он считался видной фигурой в различных оккультных организациях и парижских спиритуалистических и литературных кругах конца XIX и начала XX столетий.
Любопытную характеристику Папюсу дал его современник, другой известный французский маг и оккультист Жюль Буа: "Хороший работник, превосходный организатор, он взрывал свою борозду плугом энциклопедизма - к несчастью, слишком поспешного. Он оставил огромные книги, наполненные всяким хламом, в них отовсюду набраны цитаты и рисунки, перепутаны тексты (...) Это была густая похлебка для людей, изголодавшихся по чудесному: их вкус не придирчив, - только бы насытиться. Но - несправедливо требовать от него художественности, в то время как он обладает всеми качествами хорошего, методического компилятора".
В октябре 1887 года Папюс вступил во Французское Теософическое Общество, однако, вскоре покинул его, так как был недоволен тем, что Теософическое Общество сосредоточило все свое внимание на восточном оккультизме. Он также был членом Герметического Братства Света. В 1888 году Папюс вместе со своим другом Люсьеном Шамуэлем основали "Librarie du Merveilleux" и стали издавать его ежемесячный журнал "L'Initiation", выходивший до 1914 года.
Своим "духовным учителем" Папюс называл таинственного мага и целителя известного как "Мэтр Филипп" (Philippe Nizier) (1849-1905 гг.), совместно с которым он одно время владел лечебницей. Но его первым настоящим учителем в интеллектуальных вопросах оккультизма был маркиз Джозеф Александр Сент-Ив д'Альвейдер (1842-1910 гг). Сент-Ив унаследовал архив одного из великих основателей французского оккультизма, Антуана Фабра де Оливе (1762-1825 гг.), и вероятно, именно Сент-Ив представил Папюса маркизу Станисласу Гюайту (1860-1898 гг.). В 1888 году Папюс, Сент-Ив и Гюайт, объединившись с Джозефом Пеладаном и Освальдом Виртом, основали Каббалистический Орден Розы-Креста.
12-15 мая 1891 года Папюс участвовал в знаменитых дуэлях между Гюайтом и писателем Жюлем Буа, нападавшим на Гюайта в печати. Буа, в свою очередь, оказался вовлеченным в "магическую войну" между Гюайтом и его соперником аббатом Булланом. Буллан был главой раскольнического отделения Oeuvre Ла Misеricorde ("Труд Милосердия"), оккультной церкви, основанной Эженом Винтра в 1851 году. Одним из эпизодов этой войны стала публикация романа Жориса Карла Гюисманса " La Bas " ("Там внизу"), поразительная история магов-сатанистов, в которых легко можно было угадать самого Гюайта и его знакомых.
В первый раз Буа и Гюайт дрались на пистолетах. Буа ожидал, что зловещие магические влияния скажутся на результате поединка; Однако все произошло иначе. По дороге к месту дуэли на его лошадь напал необъяснимый ужас, и этот припадок чуть не стоил оккультисту жизни. Но во время поединка ни Гюайт, ни Буа не пострадали. Впоследствии обнаружилось, что оружие одного из них (кого именно, так никогда и не выяснилось) дало осечку, и пуля не вылетела из ствола.
Второй поединок был на саблях. Дрались Буа и Папюс. На сей раз, по пути к месту дуэли, карета Буа опрокидывалась дважды. Но во время поединка Папюс и Буа лишь слегка ранили друг друга и позже сделались большими друзьями.
После смерти Гюайта в 1897 году (от передозировки наркотиков), Папюс стал последним руководителем Кабалистического Ордена Розы-Креста.
В 1891 году Папюс создал l'Ordre des Supеrieurs Inconnus, который приобрел известность как Орден Мартинистов. Он был основан на двух угасших масонских обрядах: Обряде Elus-Cohens или Избранных Священников Мартинеса Паскалиса, или Паскуалиса (1700-1774 гг.); и Восстановленный Обряд Святого Мартина Луи Клода Сен-Мартена (1743-1803 гг.), ученика Паскуалиса, писавшего под псевдонимом "Неизвестный Философ". В ордене Мартинистов было три степени посвящения. Папюс утверждал, что ему достались оригиналы произведений Паскуалиса, а полномочия Обряда Святого Мартина были даны ему его другом Генри Висконтом Делаагом. Сам Делааг утверждал, что его дед по матери был введен в орден непосредственно Сен-Мартеном, в 1887 году он даже попытался восстановить орден самостоятельно. Выдержав испытание временем, орден и сегодня продолжает его дело.
В 1893 году Папюс был одним из первых посвящен в епископы Гностической церкви ("Еglise Gnostique") Франции Юлиусом Дуанелем, который основал ее в 1890 году с целью восстановить религию катаров. В 1895 году Дуанель сложил полномочия Примаса Гностической церкви Франции, оставив управление Церковью синоду из трех его прежних епископов, одним из которых был Папюс. 23 марта того же самого года Папюс вступил в Храм Ахатор Ордена Золотой Зари в Париже.
Несмотря на серьезные занятия оккультизмом и активное участие во многих оккультных группах, Анкосс находил время и для обычных академических занятий в Парижском университете. В 1894 году он получил степень доктора медицины за диссертацию по философской анатомии. Он открыл клинику на улице Родена и имел процветающую практику.
Папюс трижды - в 1901, 1905 и 1906 годах - посещал Россию с лекциями по магии и оккультизму. Известно также, что он консультировал царя Николая II и царицу Александру как врач и оккультный советник. В октябре 1905 года Папюс предположительно вызывал дух Александра III, отца царя Николая, который предсказал, что царь потерпит крушение от рук революционеров. Говорят, Папюс пообещал царю магически отсрочить исполнение пророчества Александра, по крайней мере, до своей смерти (его заявление оказалось вполне точным, Николай потерял свой трон через 141 день после смерти Папюса). Хотя для царя и царицы Папюс, вероятно, был не более чем шаманом, интересно, что в дальнейшем он пытался оказывать им помощь в принятии государственных решений. К примеру, в последующей переписке он неоднократно предупреждал их против влияния Григория Распутина.
Впоследствии Жан Брико утверждал, что в ходе своих поездок в Россию Папюс основал в Царском селе мартинистскую ложу, во главе с Николаем II. Однако это сообщение ничем не было подтверждено. Более достоверной выглядит информация о том, что первую в России мартинистскую ложу основал в 1899 году в Петербурге граф Валериан Муравьев-Амурский (брат министра юстиции), принятый около 1895 года Папюсом в его Орден Мартинистов.